Sejak kembalinya Suryani Thaher dan Syathiry Ahmad dari Cairo Mesir pada tahun 1967 beliau langsung mendapat mandat dari Ayahanda KH Tohir Rohili untuk melanjutkan Perjuangan Attahiriyah yang sudah dirintis oleh Ayahanda KH Tohir Rohili sejak tahun 1951, sejak saat itulah Suryani Thaher didampingi Suami Syathiri Ahmad menata pendidikan dakwah. Yang pertama kali dibuka adalah Membuka Majlis Taklim Khusus Kaum Ibu pada tahun 1968, membuka Pesantren baik untuk Putra maupun Putri, selain menata pendidikan yang sudah ada saat itu, Ibtidaiyah, Diniyah dan Tsanawiyah, Kursus Bahasa Arab dan Kursus Pendidikan Guru Agama.
Tahun berikutnya pada 1969 membuka Pendidikan setingkat Pendidikan Menengah Atas yaitu Aliyah. Selanjutnya pada tahun 1970 berdiri Universitas Islam Attahiriyah.Selama 4 tahun pertama beliau mengkonsentrasikan konsolidasi Internal.
Setelah landasan internal sudah mulai tertata, lalu tuntutan masyarakat baik di Jakarta maupun diluar Jakarta semakin meningkat hingga dalam kurun waktu 10 tahun berdiri Cabang-cabang Attahiriyah, antara lain di Cipinang Besar Jakarta timur, Pejaten Pasar Minggu Jakarta Selatan, Ciracas Pasar Rebo Jakarta Timur, Penggilingn Cakung Jakarta Timur.
Pada tahun 1980an Suryani Thaher mulai meningkatkan Kiprahnya dengan melakukan pembenahan Fisik serta menyiapkan generasi penerus melalui alumni-alumni yang telah berhasil beliau didik selama kurun waktu 12 tahun baik melalui pendidikan Formal maupun Alumni Pesantren serta mencetak Dai’ dan Daiah yang siap terjun di masyarakat.
Beliau juga mulai mengembangkan kiprahnya ke Pemerintahan melalui Organisasi ke Islaman dan pernah 1 periode sebagai anggota MPR RI. selain itu kedekatan Ibu Suryani dengan Birokrasi Pemerintahan daerah antara lain dengan Gubernur DKI Jakarta mulai dari Ali Sadikin, Suprapto, Wiyogo, Cokropranolo, Sutiyoso dan terakhir secara total mendukung serta turut mengangkat Gubernur DKI Fauzi Bowo untuk menjadi Gubernur DKI Jakarta.
Selain di Pemerintah Daerah, Suryani Thaher juga beberapa kali mengadakan pertemuan dengan Presiden dan Wakil Presiden dalam beberapa kegiatan Dakwah Sosial dan Pendidikan, antara lain dengan Ibu Tien Suharto, Pak Tri Sutrisno dan Ibu (Wakil Presiden RI), Bj Habibi didalam kegiatan acara Attahiriyah dan Seminar-seminar Nasional. Secara khusus dengan Presiden Republik Indonesia Abdurrahman Wahid beberapa kali mendapingi beliau dalam kunjungan kerja Presiden dibeberapa daerah di Indoensia.
Selain dengan Presiden terpilih, beberapa kali dikunjungi oleh Calon-calon Presiden sebelum masa pemelihan Umum antara lain: Hamzah Haz, Hasyim Muzadi,Agum Gumelar, Susilo Bambang Yudoyono didalam mendiskusikan masalah-masalah yang sedang berkembang dalam konteks komunitas Ibu-Ibu Majlis Taklim di Ibu kota.
Selain itu beliau aktif dibeberapa Organisasi-organisasi internal seperti Majlis Ulama, Alumni Timur tengah serta mengembangkan dan memperkenalkan Attahiriyah ke mancanegara antara lain Saudi Arabia, Cairo mesir, Qatar, Bahrain, Kuwait, Maroko, cina, Singapura, Brunei Darussalam, Malaysia.